以水合物形式将二氧化碳封存在海底或永久冻土的沉积物中，被视为一种可能的长期碳封存方法。了解多孔沉积物中二氧化碳水合物的形成特征，将有助于二氧化碳水合物碳封存技术的发展。然而，现有的文献中，固体表面性质对二氧化碳水合物的影响机制尚不清楚。

近日，北京大学北京天然气水合物国际研究中心发表了题为《Effect of solid surface properties on spreading of CO2 hydrate film in a restricted space between two parallel silicon substrates》的研究文章（DOI：10.1021/acssuschemeng.3c02837）。研究人员使用自主设计的原位高压显微观测装置，研究了二氧化碳水合物在硅片狭缝受限空间中的形成现象。实验发现，二氧化碳水合物生长过程可以分为两个阶段：首先，二氧化碳水合物优先在气液界面处形成，并以薄膜的形式逐渐生长，直至形成完全覆盖气液界面的水合物壳层；此后，随着水合物反应在生长前沿的持续进行，二氧化碳水合物沿着固体表面继续延展，直至超出显微视野范围。通过对水合物扩展生长期间的水合物层扩展速率及厚度的定量分析，研究人员发现，在这一生长现象中，相比于传统的结晶生长驱动力（例如温度和压力），水合物与硅片之间的固-固界面张力对于水合物层扩展生长具有更显著的影响。为了验证这一新发现，他们使用三种不同的表面预处理方法，制备得到了具有不同表面性质的硅片，并将其用于水合物形成实验，进一步探究固体表面性质对二氧化碳水合物形成的影响。实验发现，在经PFDTES溶液或原油预处理的疏水表面上没有观察到水合物扩展生长现象；而在经过食人鱼溶液处理后的亲水表面上仍发现了水合物扩展生长现象。这一结果表明，固体表面性质，特别是润湿性，对于二氧化碳水合物的扩展生长现象确实具有显著的影响。这些结果证明了不同性质的固体表面对于二氧化碳水合物的形成过程具有显著影响，进一步揭示了储层中的孔隙表面对二氧化碳水合物行为的重要影响。

这一成果近日发表在《ACS Sustainable Chemistry and Engineering》上，北京大学工学院博士研究生饶诗杭为论文第一作者，卢海龙教授和深圳技术大学的邓亚骏助理教授为论文的共同通讯作者。

原文链接：https://doi.org/10.1021/acssuschemeng.3c02837