天然气水合物作为一种潜在的非常规能源，主要赋存于深海沉积物和永久冻土的孔隙中。孔隙中水合物的形成和分布对水合物藏的勘探和开发至关重要，而孔隙中的气泡会影响水合物的形成和分布特征。高岭石等黏土矿物是构成含水合物沉积物的主要矿物之一。然而，目前仍未明确气泡存在条件下高岭石孔隙中水合物的形成和分布特点。

近日，北京大学北京天然气水合物国际研究中心发表了题为“Methane Gas Bubbles Affecting the Formation and Distribution of Hydrates in Kaolinite Slit Pores: A Molecular Dynamics Study”的文章（DOI：10.1021/acs.energyfuels.3c00086）。研究人员使用分子动力学模拟方法，探究了不同高岭石表面组成的矿物孔隙中甲烷水合物的形成过程及分布特征，并对比了孔隙中有无气泡的情况。模拟结果表明，高岭石的硅氧四面体表面可以吸附溶解的甲烷分子，提高甲烷气泡与溶液间的甲烷分子交换，促进甲烷分子的溶解，从而有利于水合物的形成。然而，在两个硅氧四面体表面组成的孔隙中，表面较强的吸附作用会导致气泡曲率下降，使得溶液中甲烷的浓度降低，不利于水合物形成。吸附在氢氧铝石八面体表面的甲烷分子可以促进六元水分子环的形成，通过提供水合物笼的部分结构促进水合物的形成。当孔隙中不存在甲烷气泡时，形成的水合物倾向于分布于孔隙中央。孔隙表面吸附有甲烷气泡时，气泡表面会形成水合物壳，且气泡会逐渐转化为胶结在高岭石表面的水合物。高岭石孔隙内含有甲烷气泡时，水合物的形成和分布特征会发生改变。研究所得结果有助于了解沉积物孔隙中水合物的不同形成和分布特征。

这一成果近日发表在Energy & Fuels上，北京大学地球与空间科学学院博士研究生李臻超为论文第一作者，卢海龙教授和深圳技术大学的邓亚骏助理教授为论文的共同通讯作者。

原文链接：https://doi.org/10.1021/acs.energyfuels.3c00086