天然气水合物被视为一种潜在的非常规能源，主要存在于深海海洋沉积物和永久冻土的孔隙中。孔隙中水合物的形成和分解对水合物的赋存、勘探和开发至关重要。储层孔隙由各种矿物构成，这些矿物具有不同表面性质，例如表面形貌、表面基团和表面润湿性等。然而，这些表面性质对水合物形成和分解的影响仍不清楚。

近日，北京大学北京天然气水合物国际研究中心发表了题为“Effect of material surface on the formation and dissociation of gas hydrate in restricted space between two parallel substrates”的文章（DOI：10.1016/j.cej.2022.138120）。研究人员设计实行了一种新型的原位高压实验方法，用于直接对比不同固体材料的表面对于气体水合物形成和分解的影响。该方法利用体视显微镜原位观察高压反应釜内的两个不同材料表面组成的狭缝受限空间中的甲烷乙烷混合气体水合物的形成和分解现象。实验发现，在硅片-石英片狭缝受限空间内，气体水合物优先在更亲水的石英表面的三相接触线上形成，而分解却是优先发生于更疏水的硅片表面。为了探究实验现象背后的水合物形成机理，他们建立了一个基于经典成核理论的水合物三相界面三维成核模型。该模型计算得出，三相接触线通常会产生更高的水合物成核驱动力，并且水合物在石英表面三相接触线处成核生长的概率比硅片表面要大。最后，他们还通过分子动力学模拟研究了气体水合物在两个润湿性不同的表面之间的分解机理。模拟结果表明，在水合物分解过程中，逸散的气体分子会在疏水的表面形成气泡，促进气泡周围的水合物分解。这些结果证明了不同性质的固体表面对于气体水合物的形成和分解具有显著影响，进一步揭示了储层中的孔隙表面对水合物行为的重要影响。

这一成果近日发表在《Chemical Engineering Journal》上，北京大学工学院博士研究生饶诗杭为论文第一作者，卢海龙教授和深圳技术大学的邓亚骏助理教授为论文的共同通讯作者。

原文链接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.138120